Le travail pr sent ici se place dans le contexte du magn tisme mol culaire et aborde la synth se et l' tude d taill e des structures cristallines et des propri t s magn tiques de complexes polym talliques base de m taux 3d et 4f. L'une des pr occupations majeure de ce travail concerne la compr hension des relations magn to-structurales dans ces syst mes. Dans le premier chapitre nous donnons quelques l ments de magn tisme mol culaire et les principaux...